Дырявые графеновые рамки для высокоизбирательного поста | Пекинская Восточная Компания Восхода Солнца, ООО

Научные отчеты, том 6, Номер статьи: 21537 (2016) Цитировать эту статью

4905 Доступов

45 цитат

9 Альтметрика

Подробности о метриках

Концентрация CO2 в атмосфере продолжает быстро расти в ответ на увеличение сжигания ископаемого топлива, что способствует глобальному изменению климата. Для смягчения последствий глобального потепления критически важна разработка новых материалов для экономичного и энергоэффективного улавливания CO2. Пористые материалы на основе графена представляют собой новый класс твердых адсорбентов для селективного удаления CO2 из дымовых газов. Здесь мы сообщаем о простом и масштабируемом подходе к созданию трехмерных дырчатых графеновых каркасов с настраиваемой пористостью и геометрией пор и демонстрируем их применение в качестве высокоэффективных адсорбентов CO2. Эти макроструктуры дырчатого графена демонстрируют значительно улучшенную удельную площадь поверхности и объем пор по сравнению с их исходными аналогами и могут эффективно использоваться в системах адсорбции CO2 после сжигания из-за их внутренней гидрофобности вместе с хорошей гравиметрической способностью хранения, способностью к быстрому удалению, превосходной цикличностью. стабильность и умеренная начальная изостерическая теплота. Кроме того, исключительно высокая селективность по CO2 по сравнению с N2 может быть достигнута в условиях, связанных с улавливанием сухого потока выхлопных газов угольной электростанции, что предполагает возможность извлечения высокочистого CO2 для долгосрочного связывания и/или использования для последующей переработки. Приложения.

Среднегодовая глобальная концентрация CO2 в атмосфере заметно выросла с доиндустриального уровня примерно 280 частей на миллион (ppm) до 400 ppm в 2013 году1. Ожидается дальнейшее увеличение, поскольку ежегодное сжигание ископаемого топлива, вероятно, будет продолжать расти. быстро удовлетворить растущий спрос на энергию со стороны растущего населения Земли. Необходимо предпринять масштабные усилия по сокращению количества CO2, попадающего в атмосферу, поскольку он способствует глобальному изменению климата2. Существует широко распространенное мнение, что разработка и внедрение широкого спектра передовых энергетических технологий будет наиболее эффективным и устойчивым подходом к стабилизации концентрации CO2 в атмосфере1. Хотя повышение энергоэффективности и более широкое использование возобновляемых источников энергии являются долгосрочным предложением этого портфеля3, улавливание, использование и хранение углерода (CCUS) является краткосрочным и среднесрочным технологическим вариантом смягчения антропогенных выбросов CO2, связанных с энергетикой4,5,6 . О различных стратегиях (т. е. предварительном сжигании, дожигании и кислородно-топливном сжигании) и многочисленных технологиях (например, абсорбции, адсорбции, мембранном разделении и криогенной дистилляции), которые в настоящее время исследуются для улавливания CO2 на электростанциях, работающих на ископаемом топливе и других крупных промышленных источников1,7, улавливание после сжигания с использованием пористых адсорбентов представляет собой многообещающее решение из-за его простоты и экономической эффективности8. Были тщательно исследованы различные пористые твердые вещества, среди которых пористый углерод особенно хорошо подходит для использования в системах улавливания CO2 после сжигания из-за его высокой пористости и простоты изготовления8.

Трехмерные (3D) каркасы на основе графена (3D-GF), такие как аэрогели, гидрогели, пены, губки и наносетки, являются важным новым классом пористых углеродных материалов, привлекающим все большее внимание к приложениям, связанным с энергетикой9,10. Благодаря своим уникальным непрерывно взаимосвязанным сетям 3D-GFs обладают большой доступной площадью поверхности, большим объемом пор, превосходной стабильностью, хорошей гибкостью и достаточной механической прочностью11,12. Таким образом, эти материалы также могут служить надежными адсорбентами для улавливания CO2, выделяющегося при сжигании ископаемого топлива. Например, графеновый гидрогель, полученный путем самосборки листов оксида графена с помощью гидротермального процесса, имел трехмерную пористую структуру, высокую удельную поверхность (530 м2 г-1) и большой объем пор (0,66 см3 г-1). и, следовательно, показал большие перспективы для применения в области адсорбции и разделения CO213. Однако в таких 3D-GFs обычно отсутствуют четко выраженные мезопоры и/или микропоры9, что может существенно ограничивать эффективность массопереноса и диффузии газа через сеть пор. Поэтому крайне желательно разработать иерархические пористые 3D-GF путем интеграции дырчатых графеновых нанолистов в макроскопическую трехмерную взаимосвязанную сетевую структуру.

90°) correspond to low surface wettability (hydrophobic)29. As can be seen from Supplementary Fig. 5, the HGFs exhibited poor wetting with water contact angle greater than 130°. The strong hydrophobicity can be attributed to the surface roughness induced by the morphology of HGFs./p>130°) due to their surface roughness and porosity, thus avoiding the co-adsorption of moisture while retaining a high adsorption capacity for CO2 under flue gas conditions. This also represents a conspicuous improvement over zeolites, which are essentially hydrophilic, as well as MOFs, in which the metal–ligand bond is susceptible to hydrolysis and can lead to the collapse of the framework structure upon contact with moist flue gas43. Consequently, our HGFs maintained a maximum adsorption uptake of up to 2.11 mmol g−1 at 1 bar of dry CO2. While recent research studies on CO2 adsorption have focused extensively on achieving ever higher equilibrium adsorption capacities with little or no attention to adsorption kinetics61, we have investigated the rate of CO2 uptake in detail. This is because a high equilibrium uptake does not necessarily translate to a better cyclic adsorption performance as it leads to a longer breakthrough time61, which in turn implies a smaller number of cycles for the same gas throughput. Such a possibility arises because switching from adsorption to desorption is carried out when the outlet concentration increases to a certain fraction of the feed concentration61. Therefore, although some zeolites and many MOFs exhibit higher CO2 adsorption capacity than our developed HGF adsorbent, their long breakthrough time is likely to result in extended adsorption periods as well as a reduction of the operating efficiency, ultimately compromising the overall productivity and economics of the CO2 capture process. In contrast, the moderate CO2 capture capacity of our HGFs together with their rapid kinetics suggests that CO2 can be effectively separated from flue gas streams while operating with short adsorption cycle times. This attribute would indeed be beneficial for practical industrial applications. Moreover, the adsorption capacity and the structural integrity of HGFs were preserved through multiple adsorption/desorption cycles, demonstrating the stability of these holey graphene macrostructures for long-term cyclic operation. Furthermore, our comparison of CO2 over N2 selectivity for various adsorbents under conditions representative of those encountered in coal-fired power plants, reveals the exceptionally superior performance of our HGFs in removing CO2 from post-combustion flue gas mixtures. The desorbed CO2 concentration could reach above 93%, which is economically advantageous for subsequent utilization as a feedstock in the chemical industry or permanent storage in deep underground geological formations. Most importantly, the energy input required to regenerate the spent HGFs is low as inferred from the moderate initial isosteric heat of –30.78 kJ mol−1, reflecting an energy-efficient CO2 adsorbent. Nevertheless, flue gases from power plants also contain other trace combustion by-products (such as CO, NOX, and SOX) which may affect the CO2/N2 separation performance through competitive adsorption. Hence, further investigations need to be conducted with simulated flue gas mixtures for fully evaluating the effectiveness of our developed HGFs for deployment within real-world CO2 capture systems./p>